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NanoSciences de Paris
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Faits marquants / Actualités

Sont présentés dans cette rubrique certains travaux de notre équipe les plus marquants et des « faits d’actualités », articles vulgarisés affichés à « la une » du site de l’INSP. Ils peuvent faire également l’objet de communiqués de presse et être relayés sur les sites de nos tutelles.


Métallisation d’une surface d’oxyde par dépôt d’hydrogène

Les oxydes de type perovskite sont largement étudiés depuis des décennies pour leurs caractéristiques remarquables telles que supraconductivité, magnétorésistance géante, ou encore piézoélectricité. Plus récemment il a été montré que ces matériaux peuvent aussi être utilisés dans le domaine de l’électronique tout oxyde auquel ils apportent de nouvelles propriétés intrigantes dues aux effets de corrélation électronique.
Parmi ces perovskites, le titanate de strontium, SrTiO3, apparaît comme un matériau clé surtout depuis la mise en évidence de l’existence d’un gaz bi-dimensionnel d’électrons à l’interface LaAlO3/SrTiO3 [1] ainsi qu’à la surface du cristal clivé sous ultra-vide [2]. Cependant, les mécanismes précis conduisant à l’apparition d’un tel gaz 2D ne sont toujours pas éclaircis. Plusieurs explications ont été proposées parmi lesquelles une diffusion de lanthane ou une réorganisation électronique à l’interface LaAlO3/SrTiO3 ou encore la création de lacunes d’oxygène lors du clivage du cristal sous vide. Cette difficulté dans l’interprétation montre la nécessité qu’il y a à maîtriser parfaitement, à l’échelle atomique, la structure des surfaces ou des interfaces étudiées.

Parallèlement à ces travaux, des calculs ab-initio datant de 2009 prédisent aussi une métallisation de la surface SrTiO3(001)-1x1 induite cette fois-ci par adsorption d’hydrogène atomique [3]. L’adsorption d’hydrogène sur la surface d’un cristal préparé sous vide constituant un processus parfaitement contrôlé, ce système paraissait tout à fait adapté à l’étude des mécanismes de métallisation de la surface de titanate de strontium.

JPEG Fig. 1  : Spectre de photoémission de bande de valence en émission normale de SrTiO3(001) pour différents taux d’exposition à l’hydrogène. L’énergie des photons incidents est hν = 81 eV.

 

Dans ce contexte, nous avons donc mis en œuvre des mesures de photoémission sur la ligne TEMPO du synchrotron SOLEIL [4]. Ces mesures montrent l’apparition progressive d’un état au niveau de Fermi pour des taux croissants d’exposition à l’hydrogène, confirmant ainsi pour la première fois que l’hydrogène induit une transition isolant-métal sur la surface de SrTiO3 (Fig. 1) . De plus, les décalages en énergie des niveaux de cœur du strontium, du titane et de l’oxygène (de l’ordre de 200 meV vers les énergies de liaison plus hautes pour une surface saturée en hydrogène), nous permettent de proposer un mécanisme pour la métallisation de la surface : alors que pour la surface propre isolante le niveau de Fermi est dans le gap, les atomes d’hydrogène qui viennent s’adsorber dopent progressivement la surface par transfert de leur électron dans la bande de conduction. Celle-ci se courbe peu à peu vers le bas jusqu’à éventuellement passer sous le niveau de Fermi : la surface devient alors métallique (Fig. 2). JPEG Fig. 2 : Schéma du changement des courbures de bande induit par l’adsorption d’hydrogène sur la surface SrTiO3(001)

 

Nous avons confirmé ces résultats grâce à des mesures de transport qui mettent en évidence une augmentation de la conductivité de la surface de SrTiO3 par adsorption d’hydrogène. Pour la surface saturée, cette conductivité est bien supérieure à la limite 2D de Ioffe-Regel, indiquant un régime de conduction métallique. Enfin, en combinant résultats de photoémission et de transport, nous pouvons affirmer que le libre parcours moyen des électrons pour la surface hydrogénée est de l’ordre de 2nm à température ambiante.

Cette étude nous ouvre maintenant des perspectives pour l’étude, en photoémission résolue en temps, de la dynamique des porteurs sur les surfaces de SrTiO3 lors de la transition isolant-métal.

 

[1] J. Biscaras et al., Nature Communications 1, 89 (2010)
[2] A.F. Santander-Syro et al., Nature 469, 189 (2011)
[3] F. Lin et al., Phys. Rev. B 79, 035311 (2009)
[4] M. D’angelo et al., Phys. Rev. Lett. 108, 116802 (2012)