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Bandes, labyrinthes, hexagones : sélection dynamique des structures de solidification biphasée

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Les microstructures de solidification, dont la formation est un des problèmes les plus importants en science des matériaux, sont la trace, figée en volume, de structures du front de cristallisation, couplées à la diffusion chimique dans le liquide et stabilisées par effets capillaires. Leur grande variabilité est un frein à une maîtrise fine des propriétés de matériaux industriels. Ce phénomène d’auto-organisation hors équilibre pose des questions complexes sur lesquelles les chercheurs de l’équipe « Physico-chimie et dynamique des interfaces » de l’INSP ont obtenu des résultats conclusifs. Grâce à une méthode originale d’observation en temps réel de la structure de croissance biphasée d’alliages transparents, ils ont mis en évidence des mécanismes de sélection « faible » par forçage thermique, localisé les limites de stabilité morphologique, et découvert des dynamiques inattendues de défauts topologiques.

En solidification directionnelle (Fig. 1), l’interface solide-liquide suit, en régime stationnaire, et à grande échelle, une isotherme fixe idéalement plane. En solidification eutectique, la croissance simultanée de deux phases cristallines différentes (α et β) conduit à la formation de structures αβ régulières à arrangement hexagonal ou en bandes, délivrant des microstructures composites fibreuses ou lamellaires (Fig. 2), en fonction de l’alliage et des conditions de solidification. Cette dynamique est déterminée par la diffusion du soluté entre les cristaux α et β dans le liquide à l’échelle de l’espacement interphase λ, et par l’équilibre interfacial local (tension de surface). La théorie montre l’existence de structures périodiques sur un intervalle de valeurs de λ, à vitesse de solidification V donnée, encadrant une valeur caractéristique λJH, proportionnelle à V-1/2. La phénoménologie des structures eutectiques périodiques 1D en échantillons minces est maintenant bien comprise. En revanche, celle des morphologies eutectiques 2D en échantillons massifs reste très mal connue, pour des raisons théoriques et expérimentales.

JPEG Figure 1
(Solidification directionnelle in situ.
Cristallisation du mélange liquide à vitesse constante V (0.01—1 µm/s) dans un gradient de température fixe, vertical (le bloc chaud en haut, pour éviter la convection thermique), idéalement axial (isothermes planes de normale z). Observation in situ de l’interface solide-liquide par microscope optique longue-distance, en visée oblique. Un réglage optimal (angles d’observation et d’illumination, ouverture), fournit des images à fort contraste à des échelles micrométriques.
JPEG Figure 2
Eutectiques lamellaires et fibreux.
Schémas et micrographies in situ. Alliages organiques transparents modèles non-facettés (comme les métaux). Les hexagones rouges (et le schéma inséré) montrent les deux types d’alignement des domaines hexagonaux de l’eutectique fibreux.
http://www.insp.jussieu.fr/Fronts-eutectiques-lamellaires-et.html

Eutectiques lamellaires. On observe, à l’issue des premiers stades de la solidification, des structures désordonnées « en labyrinthe » (Fig. 3). Comment obtient-on des structures lamellaires régulières ? La réponse tient à l’effet d’un biais thermique qui impose une dérive de la structure vers une des parois de l’échantillon, et la formation progressive, à partir de la paroi opposée, d’une structure lamellaire périodique. Les simulations numériques (Méthode de champ de phase ; cf : M. Perrut et al, Acta Mater. 58, 1761, 2010) ont confirmé ces observations.

JPEG Figure 3
Structure en labyrinthe « figée » (gradient axial) et formation d’une structure lamellaire par effet (schéma) de biais thermique. Inserts : simulations numériques.

Eutectiques fibreux. Les fronts de solidification eutectiques fibreux se structurent en domaines à arrangement hexagonal, séparés par des parois de défauts mobiles, mais régénérées tout au long de la solidification (Fig. 2). Les valeurs stables de l’espacement interfibre se situent dans un intervalle (Fig. 4) dont les limites, estimées à partir de mesures moyennes et locales, correspondent à une instabilité d’élimination (seuil inférieur) et une instabilité de branchement (seuil supérieur). Le seuil de branchement λbr suit la loi de similitude en V-1/2. Le seuil inférieur λel, plus petit que λJH, croît avec V d’une manière compatible avec un processus général dit de « diffusion de la phase ».

JPEG Figure 4
Diagramme de stabilité des eutectiques fibreux.
Evénement de branchement de fibre (dimension horizontale de chaque image : 65µm).

Lors d’expériences de longue durée, la valeur moyenne <λ> de l’espacement interfibre augmente continûment. Ceci provient d’un « étirement », par effet de courbure convexe des isothermes, donc de l’enveloppe du front de solidification, qui a pour origine la différence de conduction thermique du solide, du liquide et des parois. Après un long transitoire, la valeur de <λ> sature finalement à une valeur proche du seuil λbr, quand les branchements compensent l’effet d’étirement. La distribution de λ est alors stationnaire, remarquablement indépendante des conditions initiales. Cette sélection en limite de stabilité fournit une explication à des observations standards dans les alliages métalliques.

Ces travaux, en lien étroit avec des thématiques métallurgiques, montrent le rôle crucial de l’expérimentation in situ en solidification, l’apport théorique de la physique non-linéaire, et le succès du parallèle avec les simulations numériques. Ils ouvrent la voie à l’étude de questions pendantes (oscillations incohérentes, bistabilité lamelles-fibres...). Le projet européen (ESA/NASA, support du CNES) de solidification in situ en micropesanteur « Transparent Alloys » [A. Ludwig, et al, JOM 64, 1097 (2012)] doit permettre l’exploration de plus grands domaines de paramètres sans convection thermosolutale. L’appareil (QinetiQ Space, Anvers) reprend le principe de la méthode inventée à l’INSP.

Référence
“Dynamic instabilities of rod-like eutectic growth patterns : A real-time study”
M. Perrut, S. Bottin-Rousseau, G. Faivre et S. Akamatsu
ACTA MATERIALIA, Vol. 61, 6802 (2013)

Contact
Sabine Bottin-Rousseau
Silvère Akamatsu