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NanoSciences de Paris
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Ferromagnétisme à l’ambiante dans ZnO par nano-colonnes de Cobalt

N. Jedrecy, H.J. von Bardeleben, D. Demaille

Un verrou technologique majeur dans le domaine de l’électronique de spin est l’intégration directe dans les dispositifs à base de semiconducteurs (SC), de matériaux couplant charge et spin, i.e. de matériaux SC et ferromagnétiques, fonctionnels à l’ambiante. Les films minces de SC où des cations magnétiques sont dilués dans la matrice hôte ont ainsi focalisé l’attention. Le ferromagnétisme peut être intrinsèque, généré par le couplage des moments magnétiques via les porteurs de charge, ou extrinsèque, généré par l’agrégation de nanoparticules magnétiques. Dans les deux cas, on recherche une température d’ordonnancement la plus haute possible. Notre étude montre qu’il est possible d’accéder à des températures d’ordre magnétique élevées dans ZnO par le biais de nano-inclusions métalliques de cobalt à forte anisotropie de forme (ce qui reste intéressant pour le transport électronique). Les films à forte teneur en Co tels Zn0.7Co0.3O obtenus à basse température présentent de robustes propriétés ferromagnétiques : valeurs de l’aimantation à saturation supérieures à 100 kAm-1 et cycles d’hystérésis présents jusqu’à T 250 K. Nous avons mis en évidence dans ces films deux types d’inclusions de Co métallique. La figure 1-a présente un spectre de résonance ferromagnétique (FMR) brut (ici la dérivée de l’absorption micro-ondes) pour l’orientation θ=90° (champ μ0H dans le plan des couches). Le spectre fait clairement apparaître deux composantes C1 et C2. La figure 1-b montre l’évolution des champs de résonance associés à C1 et C2 (Hr1 et Hr2, resp.) en fonction de l’angle θ.

 (a) Spectre FMR brut, avec sa décomposition en deux composantes C1 et C2. (b) Evolution des champs de résonance associés à C1 et C2 en fonction de l'angle θ (échelle X-Y inversée). {JPEG}

Fig. 1. (a) Spectre FMR brut, avec sa décomposition en deux composantes C1 et C2. (b) Evolution des champs de résonance associés à C1 et C2 en fonction de l’angle θ (échelle X-Y inversée).

On peut remarquer que Hr2 suit une évolution radicalement différente de Hr1. Au premier ordre, ces deux évolutions caractéristiques sont dues aux champs de démagnétisation générés par (i) dans le cas de C1, une géométrie planaire du film, (ii) dans le cas de C2, une géométrie colonnaire des clusters. Le champ de démagnétisation dû au film n’est directement perceptible que dans le cas de clusters sphériques ; la composante C1 peut donc être associée aux clusters sphériques. Les courbes d’aimantation confirment l’existence des deux types de clusters. La figure 2 montre les hystérésis obtenus à 5K pour deux orientations du champ magnétique μ0H, dans (θ=90°) et hors du plan (θ=0°) de la couche. Le cycle θ=0° fait apparaître deux contributions distinctes C1 et C2 issues respectivement des clusters sphériques et colonnaires (cf. insert), tandis que le cycle θ=90° ne permet pas de séparer ces contributions. L’élévation de la température T conduit à la fermeture du cycle C1 (sphères) vers 100 K, tandis que le cycle C2 (nano-colonnes) reste ouvert jusqu’à 250 K. Ces températures critiques correspondent au blocage de l’aimantation des nanoparticules à bas T. Pour une sphère aimantée mono-domaine, la température de blocage TB = 100 K est compatible avec un diamètre d = 5nm. Pour un ellipsoïde avec un rapport de forme h/d, plus h est grand et plus TB augmente. Ici, les clusters colonnaires donnent lieu à TB 100K pour μ0H dans le plan de la couche et à TB 250 K pour μ0H hors du plan. Les nano-colonnes présentent donc le même diamètre que les sphères, mais leur hauteur moyenne est deux à trois fois plus grande.

 Cycles de l'aimantation en fonction du champ magnétique pour les deux orientations θ=0° et θ=90°. L'insert montre la décomposition du cycle θ=0° en deux composantes. {JPEG}

Fig. 2. Cycles de l’aimantation en fonction du champ magnétique pour les deux orientations θ=0° et θ=90°. L’insert montre la décomposition du cycle θ=0° en deux composantes.

L’analyse des couches en microscopie électronique haute résolution établit indubitablement (i) la présence des clusters sphériques avec des orientations cristallographiques quelconques et un diamètre moyen entre 4 et 5 nm, (ii) la présence des nano-colonnes avec la même orientation cristalline que la matrice ZnO, un diamètre d de l’ordre de 4 nm et une hauteur h comprise entre 10 et 60 nm (cf. Fig. 3).

Outre l’accès à des températures de blocage proches de l’ambiante, les nano-colonnes insérées dans une matrice SC pourraient conduire à une magnéto-résistance géante anisotrope, intéressante pour les applications.

 Images de microscopie électronique révélant les différents types de clusters de Cobalt dans ZnO. {JPEG}

Fig. 3. Images de microscopie électronique révélant les différents types de clusters de Cobalt dans ZnO.

Pour en savoir plus

[1] H.J. von Bardeleben, N. Jedrecy, J.-L. Cantin, Applied Physics Letters 93 (2008) 142505
[2] N. Jedrecy, H.J. von Bardeleben, D. Demaille, Physical Review B 80 (2009) 205204