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NanoSciences de Paris
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Une piste pour la réfrigération magnétique grâce à l’impact d’ions lents multichargés

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Les matériaux à effet magnétocalorique géant, comme l’arsenic de manganèse (MnAs), sont d’excellents candidats pour la réfrigération magnétique, et ont une transition magnéto-structurale de premier ordre. Or, cette transition entre deux phases d’états de structure différente est communément caractérisée par la présence d’états métastables d’où résulte une hystérésis thermique. Cette hystérésis empêche l’utilisation pratique de ces matériaux comme système de réfrigération qui, par essence, doit être cyclique. Pour la première fois, l’équipe « Agrégats et surfaces sous excitations intenses », en collaboration avec l’équipe « Croissance et propriétés de systèmes hybrides en couches minces » de l’INSP, a démontré qu’il était possible d’éliminer l’hystérésis thermique sans affecter les autres propriétés d’une couche mince de MnAs en introduisant de façon contrôlée des défauts par collisions avec des ions multichargés. Ceci ouvre de nouvelles perspectives pour l’utilisation du refroidissement magnétique dans les appareils de la vie quotidienne.

Généralement les matériaux magnétiques se réchauffent quand ils sont placés dans un champ magnétique et se refroidissent quand on les retire. Ce phénomène est connu sous le nom d’effet magnétocalorique (EMC). La découverte de composés avec un effet magnétocalorique géant (EMCG) à température ambiante a poussé le développement de la réfrigération magnétique vers des conditions proches de l’ambiante. Cette problématique correspond à un réel enjeu puisque cette nouvelle technique de réfrigération est énergétiquement plus efficace par rapport à la réfrigération par compression/expansion de gaz tout en respectant l’environnement. Par contre, la limitation réside dans le fait que les matériaux montrant des propriétés EMCG ont une transition de premier ordre où la transition magnétique est couplée à une transition de structure. Par conséquent, ils souffrent intrinsèquement d’une hystérésis thermique large, rendant inefficace leur fonctionnement en mode « réfrigérateurs réels ». La question fondamentale que se pose la communauté scientifique du domaine, est donc : « Comment obtenir un matériau présentant un effet magnétocalorique géant à température ambiante mais sans hystérésis thermique ? ».

Pour y répondre, plusieurs groupes dans le monde ont exploré différentes voies. Typiquement, des modifications significatives des propriétés magnétiques de ces matériaux ont été obtenues soit par dopage, soit en jouant sur les contraintes mécaniques dans des matériaux massifs ou des couches minces. Si ces tentatives ont été relativement fructueuses pour minimiser l’hystérésis thermique en champ magnétique faible (H = 0.01 T), elles n’ont pas permis d’obtenir sa disparition en présence d’un fort champ magnétique externe (H de l’ordre du Tesla).

Très récemment, des chercheurs de l’Institut des NanosSciences de Paris viennent de franchir une nouvelle étape grâce à une méthode originale qui utilise les spécificités de la dynamique d’interaction d’ions lents multichargés avec la matière. L’expérience a été menée auprès de l’installation SIMPA (Source d’Ions Multichargés de PAris) avec des ions Ne9+ impactant des couches minces de MnAs (Figure 1) qui ont été produites sur le banc d’épitaxie par jet moléculaire (MBE-Molecular Beam Epitaxy) sur un substrat de GaAs. MnAs est en fait un des matériaux prometteurs avec des hautes valeurs EMCG à température ambiante (autour de 40˚C). Par un choix précis de l’énergie cinétique des ions (90 keV) et de leur angle d’impact (60˚), nous avons pu nous placer dans des conditions telles que les ions interagissent seulement avec la couche mince de MnAs et quasiment pas avec le substrat.

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Schéma d’une couche mince de MnAs épitaxiée sur GaAs bombardée par un faisceau d’ions lents multichargés Ne9+, réalisée à l’aide du banc MBE et de la source SIMPA de l’INSP.

Les défauts induits par les ions facilitent la nucléation d’une phase par rapport à l’autre pendant la transition en agissant tels des grains de poussière (ou imperfections de surface) dans une coupe de champagne qui favorisent la formation de filets de bulles (Figure 2 gauche), le CO2 dissout dans la phase liquide au départ, se transformant en gaz à leur contact. Dans le MnAs, le passage entre les deux phases (ferromagnétique ou non) est facilité par la présence des défauts induit par les ions et se traduit par la suppression de l’hystérésis thermique DT hys, (Figure 2 droite) même en présence d’un fort champ magnétique externe (1 T).

GIF JPEG Figure 2
Gauche : Trains de bulles de CO2 dans une coupe de champagn. Les bulles nucléent sur les défauts de la paroi du verre. Droite : Suppression de l’hystérésis thermique quand on scanne la magnétisation des échantillons de MnAs après l’impact d’ions (courbes pointillées), à comparer à la référence (courbes en traits plein) qui n’a pas été irradiée. Cette exploration a été faite en présence d’un champ magnétique de 1 Tesla pour des températures montantes (en bleu) ou descendantes (rouge).

Cette modification avantageuse s’effectue en n’affectant que très marginalement les autres propriétés magnétiques et structurales de la couche mince : magnétisation de saturation, champs coercitif… En particulier, comme on peut le voir dans le changement de l’entropie magnétique pendant la transition (Figure 3), le pouvoir réfrigérant associé à l’EMCG reste inchangé.
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Variation de l’entropie magnétique de l’échantillon irradié et de la référence à proximité de la transition de phase du MnAs. L’intégrale du pic est directement liée au pouvoir réfrigérant du matériau.

Cette méthode ouvre de toutes nouvelles perspectives dans la manipulation des propriétés magnétiques des couches minces et, en particulier, concernant l’application de l’effet magnétocalorique du MnAs comme technique alternative de réfrigération.

Référence
« Suppression of the thermal hysteresis in magnetocaloric MnAs thin film by highly charged ion bombardment »
M. Trassinelli, M. Marangolo, M. Eddrief, V. H. Etgens, V. Gafton, S. Hidki, E. Lacaze, E. Lamour, C. Prigent, J.-P. Rozet, S. Steydli, Y. Zheng and D. Vernhet
Applied Physics Letters 104, 081906 (2014)

Contact
Martino Trassinelli